En 1996, fue diagnosticado erróneamente de Esclerosis Múltiple. Quienes le conocen bien afirman que esta experiencia cambió su vida para siempre: por una parte, Cook comenzó a llevar una vida más saludable; y por otra, comenzó a destinar una buena parte de su dinero al apoyo de la investigación de la enfermedad, y la mejora general de la calidad de vida de las personas afectadas por ella.
Entre otras acciones, y como gran fan de Lance Armstrong, empezó a montar en bicicleta como rutina, y desde entonces ha competido en numerosos eventos de ciclismo con el objetivo de recaudar fondos para la lucha contra la Esclerosis Múltiple.
El director de Apple, además, contribuye con otras causas solidarias. Por ejemplo, desde hace años, financia una beca en la Universidad de Auburn, donde cursó sus estudios de ingeniería.